>>59
今イチ意味が判らんが…
「60GB使用中、nano購入予定、ライブラリは4GBでは収まらない、
 nanoと60GBに別々の曲を入れたい」
って事か?だったら可能。
iTunesはそれぞれを別の機種として認識するから、
個別に同期させたいプレイリストを指定すればおk。

PCのアカウント変えればライブラリ自体も分けられるけど、
おまいの場合は多分あまり意味はない。